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최고 성능의 중저온 연료전지 전해질의 박막화 개발

새로운 패러다임 제시한 혁신적인 연료전지 성능개선의 기틀 마련
KIST-고려대 공동연구, 세계 최고 수준의 고성능 중저온 세라믹 연료전지 개발

 

기존 연료전지는 작동온도에 따라 크게 저온형(200°C 이하)과 고온형(600°C 이상)으로 구분되어 왔다. 저온형 연료전지는 값비싼 백금 촉매를 사용해야하는 반면, 고온형 연료전지는 저렴한 세라믹 물질로 제작이 가능하지만, 높은 작동 온도로 인해 열화에 의한 성능 저하가 문제시 되고 있다. 연료전지 작동에 있어 300~600°C의 중저온 온도 구간은 제조 단가 및 효율, 신뢰성 측면에서 모두 유리하다고 알려져 있다. 그러나, 기존의 연료전지들은 해당 온도 구간에서 낮은 이온전도도를 가져 높은 성능을 가진 연료전지 제작에 어려움이 있었다, 최근 국내 연구진이 중저온 세라믹 연료전지의 성능을 획기적으로 개선하여 관련분야 전 세계 연구진의 이목을 끌고 있다.  

한국과학기술연구원(KIST, 원장 이병권) 고온에너지재료연구센터 손지원 박사팀은 고려대학교(총장 염재호) 심준형 교수팀과의 공동연구를 통해 중저온에서 작동하는 프로톤 세라믹 연료전지(protonic ceramic fuel cell, PCFC)의 성능을 극대화하는 방안에 대한 연구를 진행하였고, 전해질의 박막화를 효과적이고, 안정적으로 이끌어낼 수 있는 제조방법을 개발하여 중저온 연료전지의 성능을 획기적으로 향상시키는데 성공했다.

KIST-고려대 공동연구진은 기존의 중저온 연료전지들의 한계점들을 극복하고자 프로톤 세라믹 연료전지(protonic ceramic fuel cell, PCFC)를 연구에 도입했다. 프로톤 세라믹 연료전지(PCFC)는 산소 대신 가장 가벼운 이온인 수소 이온을 전도하는 세라믹 막으로 구성된 연료전지이다. 프로톤 세라믹은 중저온 영역에서 기존 세라믹 전해질보다 100배 이상 높은 전도도를 보여 차세대 연료전지 재료로 주목받고 있었으나 박막으로 제작하기 어렵고 다른 세라믹 물질과의 결합력이 떨어진다는 단점이 있다. 또한 문헌상에 보고되는 실제 성능들은 기존 연료전지에 비해 현저하게 낮은 수준으로, 실용화 가능성 측면에서 회의적인 평가가 지배적이었다.

KIST-고려대 공동연구진은 전해질 박막화를 안정적으로 제작할 수 있는 멀티스케일 프로톤 세라믹 연료전지(PCFC) 구조체를 개발하여, 기존 프로톤 세라믹 연료전지 대비 2배 이상 높은 성능을 보고하였다. 해당 연구에서 개발된 박막 전해질은 프로톤 세라믹의 가장 큰 문제였던 높은 결정립계(grain boundary) 저항을 획기적으로 줄임으로써 성능을 극대화할 수 있었다.

상대적으로 전해질의 저항이 큰 영향을 끼치는 세라믹 연료전지의 경우, 전해질의 두께 증가가 연료전지 전체 성능저하로 이어질 수 있는데, 연구진이 개발한 연료극 지지형 박막 PCFC는 멀티스케일(multi-scale) 구조를 기반으로 하고 있으며, 전해질을 나노미터 수준의 작은 입자들 위에서 성장시킬 수 있어 1μm(마이크로미터, 십 만분의 1cm) 수준까지 전해질 두께를 감소시킬 수 있다는 장점이 있다. 연구진은 이렇게 머리카락보다 얇은 전해질이 연료전지 전체저항을 획기적으로 줄이기 때문에, 기존 동종물질 기반 PCFC들에 비해 두 배 이상의 높은 출력성능을 나타냈다고 설명했다. 

이 연구를 주도한 KIST 손지원 박사(센터장)는 “중저온 연료전지 개발은 향후 연료전지가 에너지·시스템 분야 전반에서 성공적으로 자리매김하기 위한 필수적 요소이며, 고성능 PCFC를 개발한 이번 연구결과는 기존 연료전지 연구에 새로운 패러다임을 제시하는 매우 중요한 전환점이 될 것”이라고 밝혔다.

이 연구는 과학기술정보통신부(장관 유영민) 글로벌프론티어 멀티스케일에너지 시스템 연구사업 및 산업통상자원부 산하 한국에너지기술평가원(원장 임춘택)의 연구과제로 수행되었으며, 연구결과는 에너지 기술 분야의 국제학술지 ‘Advanced Energy Materials’ (IF : 21.875, JCR 분야상위 : 1.712%) 최신호에 게재되었다.

* (논문명) High-Performance Protonic Ceramic Fuel Cells with 1 μm thick Y:Ba(Ce,Zr)O3 Electrolytes
            - (제1저자) 고려대학교 배기호 연구교수 (前 한국과학기술연구원 학생연구원 및 방문연구원)
            - (교신저자) 한국과학기술연구원 손지원 책임연구원 고려대학교 심준형 교수

□연 구 결 과  개 요

기존 연료전지는 작동온도에 따라 크게 저온형(200°C 이하)과 고온형(600°C 이상)으로 구분된다. 먼저 저온형 연료전지의 경우, 낮은 열역학적 활성도를 보완하기 위해 값비싼 백금(Pt) 촉매가 필수적이다. 반면, 고온형 연료전지는 백금촉매를 필요로 하지는 않지만, 물질 열화에 의한 성능 저하가 문제시 되고 있다. PCFC는 중저온 영역(300-600°C)에서 높은 성능을 가질 수 있을 것으로 많은 기대를 모았다. 하지만 문헌상에 보고되는 성능들은 기존 연료전지에 비해 현저하게 낮은 수준으로, 실용화 가능성 측면에서 PCFC에 대한 회의적인 평가가 지배적이었다.

최근 많은 물질연구를 통해, 주된 문제점 중의 하나였던 PCFC 공기극 쪽 성능에 많은 개선이 있었다. 그에 반해, 전해질의 성능개선은 아직도 미미한 상태이다. 난소결성의 프로톤 전도성 세라믹 물질들을 기반으로 얇은 전해질을 제조하는데 여전히 많은 어려움이 있다. 또한, 물질 내 프로톤 전도에서 발생하는 결정립계(grain boundary)의 높은 저항은 PCFC 전해질의 저항증가로 이어지고, 나아가 PCFC 전체 성능저하를 야기하고 있다. 하지만 기존의 세라믹 연료전지 제조 기술만으로는 이러한 문제점들을 극복하기가 쉽지 않다.

손지원 박사팀은 연료극 내에서 기공 및 입자 크기가 점차 감소되는 멀티스케일 구조를 PCFC에 도입하였고, 이는 박막 PCFC 전해질을 제조하는데 성공적이었다. 특히, 이렇게 제조된 PCFC 전해질은 이온전도 방향으로 결정립계가 존재하지 않기 때문에 PCFC 전해질 성능을 극대화하는데 매우 효과적일 것이라는 평가를 받고 있다. 본 연구는 멀티스케일 구조 내 물질 확장성 역시 입증하였다. 따라서 기존 PCFC 물질은 물론, 고성능 및 제조용이성, 경제성 등을 고려하여 다양한 물질 조합이 가능하여, 향후 추가적인 개선사항들도 매우 기대된다.

□용어 설명

1. 세라믹 연료전지
 ○ 세라믹 물질(대표적으로 금속산화물)을 기반으로 제작된 연료전지로서, 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)가 가장 일반적이다. SOFC의 경우, 보통 700°C 이상의 고온에서 작동하며, 이로 인해 물질 열화에 의한 장기안정성 저하가 주요 한계점으로 지적되고 있다.

2. 프로톤 전도성 세라믹
 ○ 산소이온을 전달하는 SOFC의 전해질 물질과는 달리, 수소이온(프로톤)을 물질 내에서 전달하는 세라믹 물질로, 바륨계 페로브스카이트 산화물이 대표적이다. 상대적으로 크기가 작은 프로톤을 전달하기에 600°C 아래의 온도 구간에서도 높은 이온전도도를 갖는다고 알려져 있으며, 연료전지는 물론 가스센서, 수소분리막 등의 분야에서도 높은 관심을 불러일으키고 있다.

3. 연료극 지지형 세라믹 연료전지
 ○ 상대적으로 전해질 저항이 높은 세라믹 연료전지의 경우, 전해질의 두께를 낮추는 것이 매우 중요하다. 이에 따라, 연료극의 두께를 상대적으로 높이고, 이를 지지체로 하는 구조의 연료전지 형태를 일컫는다. 공기극 지지형에 비해 제작이 쉽고, 지지체로서의 충분한 기계적 강도를 얻을 수 있기 때문에, 실용화 측면에서 가장 가능성 높은 세라믹 연료전지 구조체로 알려져 있다.

□그림 설명


<그림 1>
(좌) 멀티스케일 기반 박막 PCFC의 미세구조 모식도 / (우) 전자현미경 이미지


<그림 2>
이번 연구결과와 문헌상에 앞서 보고된 PCFC 최고출력밀도와의 온도별 비교

 

손지원 박사 (교신저자) 이력사항

1. 인적사항
 ○ 성 명 : 손지원
 ○ 소 속 : 한국과학기술연구원 미래융합기술연구본부
            고온에너지재료연구센터 (책임연구원)
 ○ 전 화 : 02-958-5530
 ○ e-mail : jwson@kist.re.kr

2. 학력사항
○ 1991~1995 서울대학교 무기재료공학과 학사
○ 1995~1997 서울대학교 무기재료공학과 석사
○ 1997~2005 Stanford University, USA, 재료공학과 공학박사
 
3. 경력사항 
○ 2005년 3월~현재 한국과학기술연구원 연구원, 선, 책임연구원
○ 2012년 3월~현재 과학기술연합대학원대학교(UST) 교수
○ 2015년 7월~2017년 7월 KIST-한양대 학연교수

4. 연구지원 정보
○ 과학기술정보통신부, 『글로벌프런티어사업』


심준형 교수 (교신저자) 이력사항

1. 인적사항
 ○ 성 명 : 심준형
 ○ 소 속 : 고려대학교 기계공학과 (부교수)
 ○ 전 화 : 02-3290-3353
 ○ e-mail : shimm@korea.ac.kr

2. 학력사항
 ○ 1996~2002 서울대학교 기계항공공학과 학사
 ○ 2002~2004 Stanford University, USA, 기계공학과 석사
 ○ 2004~2009 Stanford University, USA, 기계공학과 공학박사
 
3. 경력사항 
 ○ 2010년 3월~현재 고려대학교 기계공학과 전임교수

4. 연구지원 정보
  ○ 에너지기술평가원, 『에너지기술개발사업』

 

배기호 연구원 (제1저자) 이력사항

1. 인적사항
 ○ 성 명 : 배기호
 ○ 소 속 :
 1. 고려대학교 기계공학과 (연구교수)
 2. Stanford University (Visiting Scholar)
 ○ 전 화 : 02-958-5524
 ○ e-mail : marvelor@korea.ac.kr

2. 학력사항
 ○ 2008~2011 고려대학교 기계공학과 학사
 ○ 2011~2016 고려대학교 기계공학과 박사, 한국과학기술연구원 학생연구원

3. 경력사항 
 ○ 2016년 9월~현재 고려대학교 공과대학 기계공학과 연구교수
 ○ 2016년 9월~2017년 8월 한국과학기술연구원 방문연구원
 ○ 2017년 10월~현재 Stanford University, USA, Visiting Scholar

 

 

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